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生化学院教师陈立伟在《Nature Communications》发表文章

更新时间:2025-02-13 14:23

近日,河北大学叶金花教授、郝宇晨教授,北京理工大学王博教授,与我们生物与化学工程学院青年教师陈立伟合作,在国际顶级学术期刊《Nature Communications》(中国科学院1区,影响因子=16.6)上发表了题为Continuous photo-oxidation of methane to methanol at an atomically tailored reticular gas-solid interface的研究论文(DOI: 10.1038/s41467-025-56180-7)。该研究聚焦于甲烷温和氧化转化的新策略,陈立伟作为共同第一作者参与了相关研究工作。

甲烷(CH)是最重要的温室气体之一,同时也是化学工业的重要原料。传统上,甲烷氧化生成甲醇(CHOH)的工业路线需在高温高压条件下进行,能耗极高且成本昂贵。近年来,光催化氧化甲烷(PTMO)技术因其温和的反应条件和可再生能源利用潜力而受到广泛关注。然而,当前的PTMO体系主要依赖于水溶液相介质,而水相体系会导致甲烷溶解度极低、反应中间体过氧化氢(HO)被稀释,进而显著降低催化效率。因此,开发一种高效的气固界面催化体系,实现连续、可控、高效的光催化甲烷氧化,成为本领域的关键挑战。

该研究提出了一种基于金属-有机框架(MOF)膜反应器的气固界面催化策略,通过单原子钯(Pd)和铁(Fe)协同催化,实现了光催化甲烷氧化高效合成甲醇。研究发现,该体系在无需液态水的情况下,可通过MOF“可呼吸”膜的高通量气体扩散特性,实现超长时间(210小时)连续光催化甲烷氧化,甲醇产率高达14.4 mmol·g¹·h¹,远超现有催化体系。

关键科学发现:

1. 协同催化机制:Pd位点催化O还原生成HOFe位点则通过HO氧化甲烷,高效避免HO在液相中的稀释损耗。

2. 界面优化:MOF膜结构优化了气固界面传质,使甲烷和氧气富集在催化中心,提高反应效率。

3. 光热效应调控:通过太阳光加热MOF膜,驱除界面水分,提高甲烷氧化选择性,使甲醇收率达到100%。

该研究不仅突破了传统水相PTMO体系的局限性,为甲烷温和氧化提供了全新的催化平台,同时也为太阳能驱动的碳中和技术提供了重要的技术储备。未来,该技术可进一步拓展至天然气精细化工、碳中和燃料合成等领域,在能源与环境领域具有广阔的应用前景。

近年来,必威betway东盟体育积极推动科研创新,不断加强高水平科研团队建设,取得了一系列标志性成果。本项研究的成功发表,不仅展示了学院在能源化学领域的前沿研究实力,也进一步提升了学院的国际学术影响力。


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撰稿人:冯雷

审稿人:高星


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